通过尿素或三聚氰胺浸渍法热处理制备了一系列氮掺杂椰壳活性炭催化剂，用于除去甲硫醇(ch 3 sh)。通过氮吸附/解吸，扫描电子显微镜，x射线光电子能谱，元素分析，boehm滴定和热分析评估了氮掺杂椰壳活性炭的物理化学性质。结果表明，ch 3 sh容量取决于氮含量。进一步研究表明，吡啶氮和季氮是活性位点。由于富含氮的椰子壳活性炭的无金属性，可以容易地进行再生过程和二甲基二硫化物(ch3 ssch 3)可以作为主要产品回收。我们的研究表明，由于其高容量，温和的条件和易于再生，对于ch 3 sh去除，富氮椰壳活性炭的前景看好。
作为无色，极性和挥发性有机硫化合物，甲硫醇(甲硫醇，ch 3 sh)由于其令人不愉快的气味而。1,2它广泛存在于石油天然气，煤气和天然气中，可以从许多农化过程中排放出来。当释放到大气中时，ch 3 sh可能有助于形成硫酸盐颗粒，这可能会改变地球的辐射平衡并导致酸雨。除了造成环境污染外，ch 3sh也可能在化学工业中引起问题。由于其高度开发的多孔结构，*的表面化学性质和潜在的生物相容性，活性炭被广泛用于纯化含硫气体。ch 3 sh可以容易地氧化成二甲基(ch 3 ssch 3)，由于其分子大小和沸点高，容易储存在活性炭孔中。活性炭的硫含量受孔隙率和表面化学性质的影响。微孔有利于甲硫醇的吸附。甲硫醇吸附在微孔中后，会被氧化成二甲基二硫化物。此外，可以通过引入与碳基质结合的杂原子，例如氮和氧，并通过浸渍作为氧化中心的金属氧化物来增强活性炭的硫容量。
目前，含氮前体的碳化还原碳富含碳氮化合物后处理的含氮碳材料由于其*的性质而引起了广泛的关注。具体来说，氮掺杂活性炭材料可用于除去ch 3 sh，no 2和h 2 s 等小分子有毒气体然而，大多数研究集中在煤基活性炭。少量的系统性注意力研究了ch 3的去除sh含有氮基的活性炭。椰子壳活性炭通常具有比煤基活性炭更多的结构，可以是吸附ch 3 sh的有效载体。在这里，我们通过评估用尿素和三聚氰胺改性的一系列氮掺杂的椰子壳活性炭来研究氮功能对去除ch 3 sh的影响。ch 3之间的关系验证了sh容量和吡啶氮和季氮的含量。通过氮吸附/解吸，扫描电子显微镜，x射线光电子能谱，元素分析和boehm滴定评估氮掺杂椰壳活性炭的物理化学性质。使用热分析和气相色谱-质谱法研究储存在活性炭中的氧化产物。此外，进行再生试验。最后，提出了一种可能的总体机理来解释ch 3 sh在富氮椰壳活性炭上的吸附/氧化。
当反应性分子扩散到孔中并且氧化产物存储在其中时，活性炭的孔隙度对于ch 3 sh吸附/氧化过程是至关重要的。活性炭的n 2吸附等温线和孔径分布曲线如图1所示，计算结构参数总结在表1中。在图1a中，所有样品均具有类似的等温线形状，并且可以分类为i型，其表示微孔结构。此外，所有样品在高相对压力下都具有磁滞回线，验证了介孔的存在。类似的分布模式如图1b所示。所有样品的孔隙主要分布在微孔范围内，部分分布在中孔范围内。所有样品的孔径主要在10nm以下。从表1可以看出，活性炭的改性影响表面积和孔体积。
活性炭样品的bet表面积为1508m 2 g -1，微孔体积为0.571cm 3 g -1，总孔体积为0.807cm 3 g -1。硝酸氧化增加了总孔体积，降低了微孔体积和bet表面积。这些观察结果表明硝酸处理的侵蚀和扩孔效应与以前的报道一致。尿素修饰的活性炭u和活性炭ou样品发现微孔体积的小的减少和总孔体积的小的增加。此外，三聚氰胺改性活性炭m和活性炭om样品的微孔和总孔体积显示明显的降低趋势，这可能是由于引入的含氮物质产生空间位阻并部分阻止氮分子进入微孔。
原始活性炭和改性活性炭的sem显微照片如图2所示。在活性炭表面观察到丰富的多孔结构，有利于ch 3 sh吸附。硝酸氧化后，活性炭和活性炭o的表面形貌几乎没有差异，但由于硝酸的侵蚀和清洁作用，活性炭o的一些孔隙扩大和清洁剂表面除外。不同的氮前体对表面形态提供了不同的影响。活性炭u和活性炭ou的表面形态与活性炭和活性炭o的表面形态相似，但与活性炭和活性炭o的表面相比，在活性炭m和活性炭om的表面上发现明显的孔堵塞。这表明氮掺杂碳的表面积和孔体积随着三聚氰胺引入氮而降低，这与bet结果一致。
总之，制备了一系列氮掺杂的椰壳活性炭，用于除去ch 3 sh。结果表明，这些改性活性炭的ch 3 sh能力随着氮含量的增加而增加，特别是吡啶氮和季氮。当氮含量为4.41at%时，可以获得富氮椰壳活性炭的ch 3 sh容量。吸附在活性炭表面上的主要产物是ch 3 ssch 3而由于富氮椰壳活性炭的强氧化能力，也产生了一些较深的氧化产物，如甲基甲烷硫代磺酸甲酯和甲磺酸。通过乙醇洗涤和热处理可以容易地再生耗尽的富氮碳，使其成为工业领域ch 3 sh的有效吸附剂。
关键词：活性炭 催化剂 扫描电子显微镜 电子显微镜 清洁剂